Հոր մահից հետո Ալֆոնսո VI-ը կտակի համաձայն ստացավ Լեոնը և Աստուրիան։ 1067 թվականին պատերազմ սկսվեց նրա և ավագ եղբոր՝ Սանչո II-ի միջև, որի ժամանակ վերջինս երկու ճակատամարտերում՝ Լյանտադեի և Գալպեհարեի մոտակայքում, նրան պարտության մատնեց։ Երկրորդ ճակատամարտում Ալֆոնսոն գերի ընկավ, և եղբայրը նրան մեկուսացրեց իր ամրոցներից մեկում։ Որոշ ժամանակ անց Ալֆոնսոյին հաջողվեց փախչել. նա ապաստանեց Տոլեդոյի էմիրի պալատում։ 1072 թվականին, իմանալով Սանչո II-ի մահվան մասին, Ալֆոնսոն գաղտնի հեռացավ Տոլեդոյից և հռչակվեց Կաստիլիայի թագավոր։ Պալատում Ալֆոնսոյին ծառայում էր հայտնի զորապետ Էլ Սիդը։ 1080 թվականին Ալֆոնսոն վտարեց Սիդին։ Սակայն 1087 թվականին նա Սիդին հետ կանչեց։ Գալիսիան կառավարող Գարսիայի կրտսեր եղբորը նա խաբեությամբ գերի վերցրեց և խիստ բանտարկված վիճակով պահեց մինչև նրա մահը։ Այդպիսով Ալֆոնսո VI-ը իր տիրապետության տակ առավ հայրական ողջ կալվածքները՝Կաստիլիան, Լեոնը և Գալիսիան։
Օգտվելով նրանից, որ Սևիլիայի էմիր ալ Մութամիդը օգնել էր Գարսիային` Ալֆոնսո VI-ը նրա դեմ պատերազմ սկսեց։ Էմիրին միայն մեծ տուրք վճարելու խոստումով հաջողվեց հետ մղել քրիստոնյաների արշավանքը։ 1082 թվականին, մուսուլմաններին մեղադրելով տուրքը վճարելու ուշացման մեջ, Ալֆոնսոն հարձակվեց Սևիլիայի վրա և երեք օր պաշարեց այն։
Շուտով, դրանից հետո տոլեդոցիները քաղաքից վտարեցին էմիր ալ Քադիրին։ 1084 թվականին Ալֆոնսո VI-ը նրան վերադարձրեց Տոլեդո` դրա դիմաց պահանջելով ավելի մեծ տուրք և մի քանի ամրոցներ։ Հաջորդ տարի, մեծ զորք հավաքելով, Ալֆոնսոն երկրորդ անգամ արշավեց Տոլեդո։ Կարճատև պաշարումից հետո ալ-Քադիրը համաձայնեց անձնատուր լինել և 1085 թվականի մայիսի 25-ին Ալֆոնսոն հանդիսավորապես մտավ Վեստգոթական թագավորության հնագույն մայրաքաղաք։ Այդ ժամանակվանից Տոլեդոն և նրա շրջակայքը դարձան կաստիլիական թագավորության մի մասը։
Ալֆոնսո VI Քաջի հաջողություներից վախեցած՝ իսպանական էմիրները օգնության կանչեցին աֆրիկյան Ալմորավիդյան ցեղի առաջնորդ Յուսուֆին։1086 թվականի հոկտեմբերին Զալլաքի ճակատամարտում նա Ալֆոնսոյին ծանր պարտության մատնեց։ Քրիստոնյաները վիթխարի կորուստներ ունեցան։ 1090 թվականին ալմորավիդները ստիպեցին կաստիլիացիներին հեռանալ Ալեդոյից։ 1108 թվականին Յուսուֆի որդիԱլին կաստիլիացիներին ջախջախեց Ուկլեսի ճակատամարտում։ Այս ճակատամարտում ընկավ Սանչոն՝ Ալֆոնսոյի որդին։ Այս կորուստը այնպես ցնցեց ծերունուն, որ նա հիվանդացավ և շուտով մահացավ։
Պապական լեգատ կարդինալ Ռիշար դե Միյոյի ճնշման ներքո, հոգևորականների և ժողովրդի ցանկություններին հակառակ, Ալֆոնսո VI-ը Բուրգոսի եկեղեցաժողովի ժամանակ (1080 թվական) ժամերգության մեջ լայնորեն կիրառվող մոսարաբական պաշտամունքը փոխարինեց հռոմեականով։ Նա մոսարաբական ծիսակարգով ծառայություն կատարելու արտոնությունը պահպանեց միայն Տոլեդոյի վեց եկեղեցիներում և Լեոնի Սան-Իլդեֆոնսո թագավորական բազիլիկում։
1081 թվականից՝ Կոստանցիա՝ Բուրգունդիայի հերցոգ Ռոբերտ I-ի դուստրը (մահացել է 1092 թվականին). այս ամուսնությունից ծնվել է Ուրրական (1082-1126)՝ Կաստիլիայի թագուհի